F. C. Barcelona hasta 2015, con una cláusula de rescisión de 200 millones de euros. El central disputó todos los partidos y minutos de la competición, cuajando una sensacional actuación en el eje de la defensa, que contribuyó a que el equipo nacional encajara solamente dos goles en todo el campeonato y ninguno desde los octavos de final, convirtiéndose en la selección campeona, junto con Francia en 1998, menos goleada en la historia de los mundiales. 2 de abril, el Barcelona derrotó al Villarreal C. F. 1-0 en El Madrigal con cinco titulares fuera de la plantilla debido a lesiones y descansó con un gol en el minuto 66′ proporcionado por el defensa central Gerard Piqué. En su segundo partido como internacional, disputado el 28 de marzo de 2009, hizo su debut en partido de competición oficial, en el encuentro de fase de clasificación para el Mundial 2010 ante Turquía disputado en el Estadio Santiago Bernabéu, anotando el gol de la victoria por 1-0 y sumando su primer tanto con la camiseta nacional. El 2 de octubre de 2016 marcó su primer doblete con la camiseta del Barça en la derrota como visitantes 4 a 3 frente al Celta de Vigo, marcando tres goles en una semana.
A continuación, pasó por una mala racha que comenzó con la derrota en el Ciutat de Valencia ante el Levante U. D. (1-0) y se prolongó con resultados como el empate en el Estadio de Gran Canaria (0-0), la derrota en casa ante el Celta de Vigo (1-2) o el desastre de El Alcoraz (3-2) ante la S. D. Huesca en dieciseisavos de la Copa del Rey. La colgó el ex del Celta y se coló en la portería de Ter Stegen, barcelona camiseta pero como Le Normand intentó tocar la pelota y estaba en fuera de juego se señaló posición antirreglamentaria. Fue internacional absoluto con la selección española de 2009 a 2018, totalizando 102 partidos y 5 goles, proclamándose campeón del mundo en 2010 y campeón de Europa en 2012. Debutó como titular el 11 de febrero de 2009, en un partido amistoso ante Inglaterra en el Ramón Sánchez Pizjuán de Sevilla. El F. C. Barcelona venció por 2-0 gracias a los goles de Eto’o y Messi, logrando así Piqué su segundo campeonato de Europa consecutivo, convirtiéndose en uno de los cuatro futbolistas junto con Marcel Desailly, Paulo Sousa y Samuel Eto’o en ganar la Liga de Campeones dos años seguidos con dos equipos diferentes.
En 2012, Piqué formó parte de la selección española que se proclamó campeona de Europa el 1 de julio de 2012 en Kiev. En septiembre de 2012 Shakira confirmó que estaban esperando a su primogénito, dando a luz a Milan el 22 de enero de 2013 en Barcelona, España. El 16 de diciembre de 2012 llegó a los 200 partidos oficiales con el Barcelona. El 12 de enero de 2023, después de jugar en la semifinal de la Supercopa de España, alcanzó los 700 partidos como azulgrana. El 16 de mayo ganó su primer título de Primera División de España, al perder el Real Madrid por 3-2 frente al Villarreal C. F., siendo matemáticamente campeón el F. C. Barcelona. Piqué logró el único gran título que le faltaba en su palmarés y a nivel individual, fue incluido en el Equipo del Torneo de la Eurocopa que confecciona la UEFA con los jugadores más destacados del torneo, junto con nueve compañeros de selección. También se convierte en uno de los 9 jugadores que han ganado la Liga de Campeones en 4 ocasiones, junto a José Santamaria, Phil Neal, Joseíto Iglesias, Enrique Mateos, Juan Santisteban, Samuel Eto’o, Xavi Hernández Andrés Iniesta y Lionel Messi.
En la temporada 2014-15 ganó la triple corona al conquistar la Liga BBVA tras vencer 1-0 al Atlético de Madrid en el Vicente Calderón; la Copa del Rey frente al Athletic Club por 3-1 en el Camp Nou y la Liga de Campeones de la UEFA 2014-15 frente a la Juventus por 3-1, convirtiéndose en uno de los 8 jugadores que ha ganado el triplete en 2 ocasiones, junto a Xavi Hernández, Andrés Iniesta, Lionel Messi, Dani Alves, Pedro Rodríguez, Sergio Busquets y Samuel Eto’o. Esta era su primera participación en esta competición, en la que disputó la totalidad de los seis partidos disputados por el combinado nacional, formando en el eje de la defensa con Sergio Ramos. Se despidió saliendo de titular y portando el brazalete de capitán que le había cedido Sergio Busquets. El 13 de mayo de ese año fue titular en la final donde su equipo se proclamó campeón de la Copa del Rey, partido que venció por 1-4 al Athletic Club.
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